Dziękujemy za odwiedzenie Nature.com.Używasz wersji przeglądarki z ograniczoną obsługą CSS.Aby uzyskać najlepszą jakość, zalecamy użycie zaktualizowanej przeglądarki (lub wyłączenie trybu zgodności w przeglądarce Internet Explorer).Dodatkowo, aby zapewnić bieżące wsparcie, pokazujemy witrynę bez stylów i JavaScript.
Zbadaliśmy wpływ pola powierzchni właściwej na właściwości elektrochemiczne NiCo2O4 (NCO) do wykrywania glukozy.Nanomateriały NCO o kontrolowanej powierzchni właściwej wytworzono w drodze syntezy hydrotermalnej z dodatkami. Wytworzono także samoorganizujące się nanostruktury o morfologii przypominającej jeża, igłę sosnową, drżenie i kwiat.Nowatorstwo tej metody polega na systematycznej kontroli ścieżki reakcji chemicznej poprzez dodawanie w trakcie syntezy różnych dodatków, co prowadzi do samoistnego powstawania różnych morfologii bez różnic w strukturze krystalicznej i stanie chemicznym pierwiastków składowych.Ta morfologiczna kontrola nanomateriałów NCO prowadzi do znaczących zmian w elektrochemicznej wydajności wykrywania glukozy.W powiązaniu z charakterystyką materiału omówiono związek pomiędzy powierzchnią właściwą a wydajnością elektrochemiczną wykrywania glukozy.Praca ta może dostarczyć naukowego wglądu w dostrajanie pola powierzchni nanostruktur, które określa ich funkcjonalność pod kątem potencjalnych zastosowań w biosensorach glukozy.
Poziom glukozy we krwi dostarcza ważnych informacji o stanie metabolicznym i fizjologicznym organizmu1,2.Na przykład nieprawidłowy poziom glukozy w organizmie może być ważnym wskaźnikiem poważnych problemów zdrowotnych, w tym cukrzycy, chorób układu krążenia i otyłości3,4,5.Dlatego regularne monitorowanie poziomu cukru we krwi jest bardzo ważne dla utrzymania dobrego stanu zdrowia.Chociaż opisano różne typy czujników glukozy wykorzystujących detekcję fizykochemiczną, niska czułość i długi czas reakcji nadal stanowią bariery dla systemów ciągłego monitorowania poziomu glukozy6,7,8.Ponadto popularne obecnie elektrochemiczne czujniki glukozy oparte na reakcjach enzymatycznych nadal mają pewne ograniczenia, pomimo ich zalet, takich jak szybka reakcja, wysoka czułość i stosunkowo proste procedury wytwarzania9,10.Dlatego też szeroko badano różne typy nieenzymatycznych czujników elektrochemicznych, aby zapobiec denaturacji enzymów, zachowując jednocześnie zalety biosensorów elektrochemicznych9,11,12,13.
Związki metali przejściowych (TMC) charakteryzują się odpowiednio wysoką aktywnością katalityczną w stosunku do glukozy, co poszerza zakres ich zastosowania w elektrochemicznych czujnikach glukozy13,14,15.Jak dotąd zaproponowano różne racjonalne projekty i proste metody syntezy TMS w celu dalszej poprawy czułości, selektywności i stabilności elektrochemicznej wykrywania glukozy16,17,18.Przykładowo jednoznaczne tlenki metali przejściowych, takie jak tlenek miedzi (CuO)11,19, tlenek cynku (ZnO)20, tlenek niklu (NiO)21,22, tlenek kobaltu (Co3O4)23,24 i tlenek ceru (CeO2)25 to elektrochemicznie aktywny w stosunku do glukozy.Niedawne postępy w zakresie binarnych tlenków metali, takich jak kobaltan niklu (NiCo2O4) do wykrywania glukozy, wykazały dodatkowe efekty synergistyczne w postaci zwiększonej aktywności elektrycznej26,27,28,29,30.W szczególności precyzyjna kontrola składu i morfologii w celu utworzenia TMS o różnych nanostrukturach może skutecznie zwiększyć czułość wykrywania ze względu na ich dużą powierzchnię, dlatego zdecydowanie zaleca się opracowanie TMS kontrolowanego morfologicznie w celu lepszego wykrywania glukozy20,25,30,31,32, 33.34, 35.
Tutaj przedstawiamy nanomateriały NiCo2O4 (NCO) o różnych morfologiach do wykrywania glukozy.Nanomateriały NCO otrzymywane są prostą metodą hydrotermalną przy użyciu różnych dodatków, dodatki chemiczne są jednym z kluczowych czynników samoorganizacji nanostruktur o różnej morfologii.Systematycznie badaliśmy wpływ NCO o różnej morfologii na ich działanie elektrochemiczne w wykrywaniu glukozy, w tym czułość, selektywność, niską granicę wykrywalności i długoterminową stabilność.
Zsyntetyzowaliśmy nanomateriały NCO (w skrócie odpowiednio UNCO, PNCO, TNCO i FNCO) o mikrostrukturach podobnych do jeżowców, igieł sosnowych, tremelli i kwiatów.Rycina 1 przedstawia różne morfologie UNCO, PNCO, TNCO i FNCO.Obrazy SEM i obrazy EDS pokazały, że Ni, Co i O były równomiernie rozmieszczone w nanomateriałach NCO, jak pokazano na rysunkach 1 i 2. Odpowiednio S1 i S2.Na ryc.2a, b pokazują reprezentatywne obrazy TEM nanomateriałów NCO o wyraźnej morfologii.UNCO to samoorganizująca się mikrosfera (średnica ~5 µm) złożona z nanodrutów z nanocząsteczkami NCO (średnia wielkość cząstek: 20 nm).Oczekuje się, że ta wyjątkowa mikrostruktura zapewni dużą powierzchnię ułatwiającą dyfuzję elektrolitu i transport elektronów.Dodatek NH4F i mocznika podczas syntezy spowodował powstanie grubszej mikrostruktury igiełkowej (PNCO) o długości 3 µm i szerokości 60 nm, złożonej z większych nanocząstek.Dodatek HMT zamiast NH4F skutkuje morfologią podobną do tremello (TNCO) z pomarszczonymi nanocząsteczkami.Wprowadzenie NH4F i HMT podczas syntezy prowadzi do agregacji sąsiadujących ze sobą pomarszczonych nanocząstek, w wyniku czego powstaje morfologia przypominająca kwiat (FNCO).Obraz HREM (ryc. 2c) pokazuje wyraźne pasma siatki z odstępami międzypłaszczyznowymi 0,473, 0,278, 0,50 i 0,237 nm, odpowiadające płaszczyznom (111), (220), (311) i (222) NiCo2O4, s 27 .Wybrany obszar dyfrakcji elektronów (SAED) nanomateriałów NCO (wstawiony na ryc. 2b) również potwierdził polikrystaliczny charakter NiCo2O4.Wyniki obrazowania pierścieniowego ciemnego pod wysokim kątem (HAADF) i mapowania EDS pokazują, że wszystkie pierwiastki są równomiernie rozmieszczone w nanomateriale NCO, jak pokazano na ryc. 2d.
Schematyczna ilustracja procesu powstawania nanostruktur NiCo2O4 o kontrolowanej morfologii.Pokazano także schematy i obrazy SEM różnych nanostruktur.
Charakterystyka morfologiczna i strukturalna nanomateriałów NCO: (a) obraz TEM, (b) obraz TEM wraz ze wzorem SAED, (c) obraz HRTEM rozdzielony siatką i odpowiadające im obrazy HADDF Ni, Co i O w (d) nanomateriałach NCO..
Na rysunkach przedstawiono dyfrakcję promieni rentgenowskich nanomateriałów NCO o różnej morfologii.3a.Piki dyfrakcyjne przy 18,9, 31,1, 36,6, 44,6, 59,1 i 64,9° wskazują odpowiednio płaszczyzny (111), (220), (311), (400), (511) i (440) NiCo2O4, które mają sześcienną struktura spinelowa (JCPDS nr 20-0781) 36. Widma FT-IR nanomateriałów NCO pokazano na ryc.3b.Dwa silne pasma wibracyjne w obszarze pomiędzy 555 a 669 cm–1 odpowiadają metalicznemu (Ni i Co) tlenowi pobieranemu odpowiednio z pozycji czworościennej i oktaedrycznej spinelu NiCo2O437.Aby lepiej zrozumieć właściwości strukturalne nanomateriałów NCO, uzyskano widma Ramana, jak pokazano na ryc. 3c.Cztery piki zaobserwowane przy 180, 459, 503 i 642 cm-1 odpowiadają odpowiednio modom Ramana F2g, E2g, F2g i A1g spinelu NiCo2O4.Pomiary XPS przeprowadzono w celu określenia stanu chemicznego powierzchni pierwiastków w nanomateriałach NCO.Na ryc.3d przedstawia widmo XPS UNCO.Widmo Ni 2p ma dwa główne piki zlokalizowane przy energiach wiązania 854,8 i 872,3 eV, odpowiadające Ni 2p3/2 i Ni 2p1/2, oraz dwa satelity wibracyjne odpowiednio przy 860,6 i 879,1 eV.Wskazuje to na istnienie stopni utlenienia Ni2+ i Ni3+ w NCO.Piki około 855,9 i 873,4 eV dotyczą Ni3+, a piki około 854,2 i 871,6 eV dotyczą Ni2+.Podobnie widmo Co2p dwóch dubletów spin-orbita ujawnia charakterystyczne piki dla Co2+ i Co3+ przy 780,4 (Co 2p3/2) i 795,7 eV (Co 2p1/2).Piki przy 796,0 i 780,3 eV odpowiadają Co2+, a piki przy 794,4 i 779,3 eV odpowiadają Co3+.Należy zauważyć, że wielowartościowy stan jonów metali (Ni2+/Ni3+ i Co2+/Co3+) w NiCo2O4 sprzyja wzrostowi aktywności elektrochemicznej37,38.Widma Ni2p i Co2p dla UNCO, PNCO, TNCO i FNCO wykazały podobne wyniki, jak pokazano na ryc.S3.Ponadto widma O1s wszystkich nanomateriałów NCO (ryc. S4) wykazały dwa piki przy 592,4 i 531,2 eV, które były związane z typowymi wiązaniami metal-tlen i tlen, odpowiednio, w grupach hydroksylowych powierzchni NCO39.Chociaż struktury nanomateriałów NCO są podobne, różnice morfologiczne w dodatkach sugerują, że każdy dodatek może w różny sposób uczestniczyć w reakcjach chemicznych tworzących NCO.Kontroluje to energetycznie korzystne etapy zarodkowania i wzrostu ziaren, kontrolując w ten sposób wielkość cząstek i stopień aglomeracji.Zatem kontrolę różnych parametrów procesu, w tym dodatków, czasu reakcji i temperatury podczas syntezy, można wykorzystać do zaprojektowania mikrostruktury i poprawy wydajności elektrochemicznej nanomateriałów NCO do wykrywania glukozy.
a) wzory dyfrakcji promieni rentgenowskich, b) FTIR oraz c) widma Ramana nanomateriałów NCO, d) widma XPS Ni 2p i Co 2p z UNCO.
Morfologia adaptowanych nanomateriałów NCO jest ściśle powiązana z tworzeniem się faz początkowych uzyskanych z różnych dodatków przedstawionych na rysunku S5.Ponadto widma rentgenowskie i Ramana świeżo przygotowanych próbek (ryc. S6 i S7a) wykazały, że udział różnych dodatków chemicznych spowodował różnice krystalograficzne: wodorotlenki węglanów Ni i Co obserwowano głównie w jeżowcach i strukturze igieł sosnowych, natomiast w struktury w postaci tremelli i kwiatu wskazują na obecność wodorotlenków niklu i kobaltu.Widma FT-IR i XPS przygotowanych próbek pokazano na rysunkach 1 i 2. S7b-S9 dostarczają również wyraźnych dowodów na wyżej wymienione różnice krystalograficzne.Z właściwości materiałowych przygotowanych próbek jasno wynika, że ​​dodatki biorą udział w reakcjach hydrotermalnych i zapewniają różne ścieżki reakcji w celu uzyskania faz początkowych o różnej morfologii40,41,42.Samoorganizowanie się różnych morfologii, składających się z jednowymiarowych (1D) nanodrutów i dwuwymiarowych (2D) nanocząstek, tłumaczy się różnym stanem chemicznym faz początkowych (jony Ni i Co oraz grupy funkcyjne), po którym następuje wzrost kryształów42, 43, 44, 45, 46, 47. Podczas obróbki po obróbce cieplnej różne fazy początkowe przekształcają się w spinel NCO, zachowując jednocześnie ich unikalną morfologię, jak pokazano na rysunkach 1 i 2. 2 i 3a.
Różnice morfologiczne w nanomateriałach NCO mogą wpływać na elektrochemicznie aktywną powierzchnię do wykrywania glukozy, określając w ten sposób ogólną charakterystykę elektrochemiczną czujnika glukozy.Do oszacowania wielkości porów i powierzchni właściwej nanomateriałów NCO wykorzystano izotermę adsorpcji-desorpcji N2 BET.Na ryc.4 przedstawia izotermy BET różnych nanomateriałów NCO.Powierzchnię właściwą BET dla UNCO, PNCO, TNCO i FNCO oszacowano odpowiednio na 45,303, 43,304, 38,861 i 27,260 m2/g.UNCO ma największą powierzchnię właściwą BET (45,303 m2 g-1) i największą objętość porów (0,2849 cm3 g-1), a rozkład wielkości porów jest wąski.Wyniki BET dla nanomateriałów NCO przedstawiono w tabeli 1. Krzywe adsorpcji-desorpcji N2 były bardzo podobne do pętli histerezy izotermicznej typu IV, co wskazuje, że wszystkie próbki miały strukturę mezoporowatą48.Oczekuje się, że mezoporowate UNCO o największej powierzchni i największej objętości porów zapewnią liczne miejsca aktywne dla reakcji redoks, prowadząc do poprawy wydajności elektrochemicznej.
Wyniki BET dla (a) UNCO, (b) PNCO, (c) TNCO i (d) FNCO.Wstawka pokazuje odpowiedni rozkład wielkości porów.
Elektrochemiczne reakcje redoks nanomateriałów NCO o różnej morfologii do wykrywania glukozy oceniano za pomocą pomiarów CV.Na ryc.Fig. 5 przedstawia krzywe CV nanomateriałów NCO w 0,1 M zasadowym elektrolicie NaOH z dodatkiem 5 mM glukozy i bez niego przy szybkości skanowania 50 mVs-1.W przypadku braku glukozy zaobserwowano piki redoks przy 0,50 i 0,35 V, odpowiadające utlenianiu związanemu z M–O (M: Ni2+, Co2+) i M*-O-OH (M*: Ni3+, Co3+).przy użyciu anionu OH.Po dodaniu 5 mM glukozy reakcja redoks na powierzchni nanomateriałów NCO znacznie wzrosła, co może wynikać z utleniania glukozy do glukonolaktonu.Rysunek S10 przedstawia szczytowe prądy redoks przy szybkości skanowania 5–100 mV s-1 w 0,1 M roztworze NaOH.Oczywiste jest, że szczytowy prąd redoks wzrasta wraz ze wzrostem szybkości skanowania, co wskazuje, że nanomateriały NCO mają podobne właściwości elektrochemiczne kontrolowane przez dyfuzję50,51.Jak pokazano na rysunku S11, powierzchnię elektrochemiczną (ECSA) UNCO, PNCO, TNCO i FNCO szacuje się odpowiednio na 2,15, 1,47, 1,2 i 1,03 cm2.Sugeruje to, że UNCO jest przydatne w procesie elektrokatalitycznym, ułatwiając wykrywanie glukozy.
Krzywe CV elektrod (a) UNCO, (b) PNCO, (c) TNCO i (d) elektrod FNCO bez glukozy i uzupełnionych 5 mM glukozą przy szybkości skanowania 50 mVs-1.
Zbadano elektrochemiczną skuteczność nanomateriałów NCO w wykrywaniu glukozy, a wyniki przedstawiono na rys. 6. Czułość glukozy określono metodą CA poprzez stopniowe dodawanie glukozy o różnych stężeniach (0,01–6 mM) w 0,1 M roztworze NaOH o stężeniu 0,5 V w odstępie 60 s.Jak pokazano na ryc.6a–d nanomateriały NCO wykazują różną czułość w zakresie od 84,72 do 116,33 µA mM-1 cm-2 przy wysokich współczynnikach korelacji (R2) od 0,99 do 0,993.Krzywą kalibracji pomiędzy stężeniem glukozy a bieżącą reakcją nanomateriałów NCO pokazano na ryc.S12.Obliczone granice wykrywalności (LOD) nanomateriałów NCO mieściły się w zakresie 0,0623–0,0783 µM.Zgodnie z wynikami testu CA, UNCO wykazało najwyższą czułość (116,33 μA mM-1 cm-2) w szerokim zakresie detekcji.Można to wytłumaczyć jego wyjątkową morfologią przypominającą jeżowca, składającą się z mezoporowatej struktury o dużej powierzchni właściwej, zapewniającej liczniejsze miejsca aktywne dla gatunków glukozy.Wydajność elektrochemiczna nanomateriałów NCO przedstawiona w tabeli S1 potwierdza doskonałą skuteczność elektrochemicznego wykrywania glukozy nanomateriałów NCO przygotowanych w tym badaniu.
Odpowiedzi CA elektrod UNCO (a), PNCO (b), TNCO (c) i FNCO (d) z glukozą dodaną do 0,1 M roztworu NaOH przy 0,50 V. Wstawki pokazują krzywe kalibracyjne odpowiedzi prądowych nanomateriałów NCO: (e ) Odpowiedzi KA UNCO, (f) PNCO, (g) TNCO i (h) FNCO ze stopniowym dodawaniem 1 mM glukozy i 0,1 mM substancji zakłócających (LA, DA, AA i UA).
Zdolność wykrywania glukozy do przeciwdziałania zakłóceniom jest kolejnym ważnym czynnikiem w selektywnym i czułym wykrywaniu glukozy przez związki zakłócające.Na ryc.Rysunki 6e–h przedstawiają zdolność przeciwzakłóceniową nanomateriałów NCO w 0,1 M roztworze NaOH.Wybiera się typowe cząsteczki zakłócające, takie jak LA, DA, AA i UA i dodaje je do elektrolitu.Obecna reakcja nanomateriałów NCO na glukozę jest oczywista.Jednakże obecna reakcja na UA, DA, AA i LA nie uległa zmianie, co oznacza, że ​​nanomateriały NCO wykazały doskonałą selektywność w wykrywaniu glukozy niezależnie od różnic morfologicznych.Rysunek S13 przedstawia stabilność nanomateriałów NCO zbadaną metodą reakcji CA w 0,1 M NaOH, gdzie do elektrolitu dodawano przez długi czas (80 000 s) 1 mM glukozę.Obecne odpowiedzi UNCO, PNCO, TNCO i FNCO wynosiły odpowiednio 98,6%, 97,5%, 98,4% i 96,8% prądu początkowego po dodaniu dodatkowego 1 mM glukozy po 80 000 s.Wszystkie nanomateriały NCO wykazują stabilne reakcje redoks z formami glukozy przez długi okres czasu.W szczególności sygnał prądowy UNCO nie tylko zachował 97,1% swojego prądu początkowego, ale także zachował swoją morfologię i właściwości wiązań chemicznych po 7-dniowym teście długoterminowej stabilności środowiskowej (rysunki S14 i S15a).Ponadto przetestowano odtwarzalność i odtwarzalność UNCO, jak pokazano na ryc. S15b, c.Obliczone względne odchylenie standardowe (RSD) odtwarzalności i powtarzalności wyniosło odpowiednio 2,42% i 2,14%, co wskazuje na potencjalne zastosowania jako czujnik glukozy klasy przemysłowej.Wskazuje to na doskonałą stabilność strukturalną i chemiczną UNCO w warunkach utleniających do wykrywania glukozy.
Oczywiste jest, że właściwości elektrochemiczne nanomateriałów NCO do wykrywania glukozy są związane głównie z zaletami strukturalnymi fazy początkowej przygotowanej metodą hydrotermalną z dodatkami (ryc. S16).UNCO o dużej powierzchni ma więcej miejsc elektroaktywnych niż inne nanostruktury, co pomaga poprawić reakcję redoks pomiędzy materiałami aktywnymi a cząsteczkami glukozy.Mezoporowata struktura UNCO może z łatwością odsłonić więcej miejsc Ni i Co na działanie elektrolitu w celu wykrycia glukozy, co skutkuje szybką reakcją elektrochemiczną.Jednowymiarowe nanodruty w UNCO mogą jeszcze bardziej zwiększyć szybkość dyfuzji, zapewniając krótsze ścieżki transportu jonów i elektronów.Ze względu na wspomniane powyżej unikalne cechy strukturalne, skuteczność elektrochemiczna UNCO w wykrywaniu glukozy jest lepsza niż w przypadku PNCO, TNCO i FNCO.Wskazuje to, że unikalna morfologia UNCO z największą powierzchnią i wielkością porów może zapewnić doskonałą skuteczność elektrochemiczną w wykrywaniu glukozy.
Zbadano wpływ powierzchni właściwej na właściwości elektrochemiczne nanomateriałów NCO.Prostą metodą hydrotermalną i różnymi dodatkami otrzymano nanomateriały NCO o różnej powierzchni właściwej.Różne dodatki podczas syntezy wchodzą w różne reakcje chemiczne i tworzą różne fazy początkowe.Doprowadziło to do samoorganizacji różnych nanostruktur o morfologii podobnej do jeża, igły sosnowej, tremelli i kwiatu.Późniejsze dogrzewanie prowadzi do podobnego stanu chemicznego krystalicznych nanomateriałów NCO o strukturze spinelowej, przy jednoczesnym zachowaniu ich unikalnej morfologii.W zależności od powierzchni o różnej morfologii, wydajność elektrochemiczna nanomateriałów NCO do wykrywania glukozy została znacznie poprawiona.W szczególności wrażliwość na glukozę nanomateriałów NCO o morfologii jeżowca wzrosła do 116,33 µA mM-1 cm-2 przy wysokim współczynniku korelacji (R2) wynoszącym 0,99 w zakresie liniowym 0,01-6 mM.Praca ta może zapewnić podstawę naukową dla inżynierii morfologicznej w celu dostosowania powierzchni właściwej i dalszej poprawy wydajności elektrochemicznej zastosowań biosensorów nieenzymatycznych.
Ni(NO3)2 6H2O, Co(NO3)2 6H2O, mocznik, heksametylenotetramina (HMT), fluorek amonu (NH4F), wodorotlenek sodu (NaOH), d-(+)-glukoza, kwas mlekowy (LA), chlorowodorek dopaminy ( DA), kwas L-askorbinowy (AA) i kwas moczowy (UA) zakupiono od Sigma-Aldrich.Wszystkie użyte odczynniki były czystości analitycznej i zostały użyte bez dalszego oczyszczania.
NiCo2O4 zsyntetyzowano prostą metodą hydrotermalną, a następnie poddano obróbce cieplnej.W skrócie: 1 mmol azotanu niklu (Ni(NO3)2∙6H2O) i 2 mmol azotanu kobaltu (Co(NO3)2∙6H2O) rozpuszczono w 30 ml wody destylowanej.W celu kontroli morfologii NiCo2O4 do powyższego roztworu selektywnie dodano takie dodatki jak mocznik, fluorek amonu i heksametylenotetraamina (HMT).Następnie całą mieszaninę przeniesiono do autoklawu wyłożonego teflonem o pojemności 50 ml i poddano reakcji hydrotermalnej w piecu konwekcyjnym w temperaturze 120°C przez 6 godzin.Po naturalnym ochłodzeniu do temperatury pokojowej powstały osad odwirowano i przemyto kilka razy wodą destylowaną i etanolem, a następnie suszono przez noc w temperaturze 60°C.Następnie świeżo przygotowane próbki kalcynowano w temperaturze 400°C przez 4 godziny w atmosferze otoczenia.Szczegóły eksperymentów wymieniono w tabeli informacji uzupełniających S2.
Analizę dyfrakcji rentgenowskiej (XRD, X'Pert-Pro MPD; PANalytical) przeprowadzono przy użyciu promieniowania Cu-Kα (λ = 0,15418 nm) przy 40 kV i 30 mA w celu zbadania właściwości strukturalnych wszystkich nanomateriałów NCO.Wzory dyfrakcyjne rejestrowano w zakresie kątów 2θ 10–80° z krokiem 0,05°.Morfologię i mikrostrukturę powierzchni badano za pomocą skaningowej mikroskopii elektronowej z emisją polową (FESEM; Nova SEM 200, FEI) oraz skaningowej transmisyjnej mikroskopii elektronowej (STEM; TALOS F200X, FEI) z dyspersyjną spektroskopią rentgenowską (EDS).Stany walencyjne powierzchni analizowano metodą rentgenowskiej spektroskopii fotoelektronów (XPS; PHI 5000 Versa Probe II, ULVAC PHI) przy użyciu promieniowania Al Kα (hν = 1486,6 eV).Energie wiązania kalibrowano stosując jako odniesienie pik C1s przy 284,6 eV.Po przygotowaniu próbek na cząstkach KBr rejestrowano widma w podczerwieni z transformacją Fouriera (FT-IR) w zakresie liczby falowej 1500–400 cm–1 na spektrometrze Jasco-FTIR-6300.Widma Ramana uzyskano także za pomocą spektrometru Ramana (Horiba Co., Japonia) z laserem He-Ne (632,8 nm) jako źródłem wzbudzenia.Brunauer-Emmett-Teller (BET; BELSORP mini II, MicrotracBEL, Corp.) użył analizatora BELSORP mini II (MicrotracBEL Corp.) do pomiaru niskotemperaturowych izoterm adsorpcji-desorpcji N2 w celu oszacowania powierzchni właściwej i rozkładu wielkości porów.
Wszystkie pomiary elektrochemiczne, takie jak woltamperometria cykliczna (CV) i chronoamperometria (CA), przeprowadzono na potencjostacie PGSTAT302N (Metrohm-Autolab) w temperaturze pokojowej, stosując układ trójelektrodowy w 0,1 M wodnym roztworze NaOH.Jako elektrodę roboczą, elektrodę odniesienia i przeciwelektrodę zastosowano elektrodę pracującą opartą na elektrodzie z węgla szklistego (GC), elektrodzie Ag/AgCl i płytce platynowej.CV rejestrowano w zakresie od 0 do 0,6 V przy różnych szybkościach skanowania 5-100 mV s-1.Aby zmierzyć ECSA, przeprowadzono CV w zakresie 0,1-0,2 V przy różnych szybkościach skanowania (5-100 mV s-1).Zbadaj reakcję CA próbki na glukozę przy 0,5 V, mieszając.Aby zmierzyć czułość i selektywność, użyj 0,01–6 mM glukozy, 0,1 mM LA, DA, AA i UA w 0,1 M NaOH.Powtarzalność UNCO testowano przy użyciu trzech różnych elektrod uzupełnionych 5 mM glukozą w optymalnych warunkach.Powtarzalność sprawdzono także wykonując trzy pomiary jedną elektrodą UNCO w ciągu 6 godzin.
Wszystkie dane wygenerowane lub przeanalizowane w tym badaniu znajdują się w tym opublikowanym artykule (i jego dodatkowym pliku informacyjnym).
Mergenthaler, P., Lindauer, U., Dienel, GA i Meisel, A. Cukier dla mózgu: rola glukozy w fizjologicznym i patologicznym funkcjonowaniu mózgu. Mergenthaler, P., Lindauer, U., Dienel, GA i Meisel, A. Cukier dla mózgu: rola glukozy w fizjologicznym i patologicznym funkcjonowaniu mózgu.Mergenthaler, P., Lindauer, W., Dinel, GA i Meisel, A. Cukier dla mózgu: rola glukozy w fizjologicznym i patologicznym funkcjonowaniu mózgu.Mergenthaler P., Lindauer W., Dinel GA i Meisel A. Glukoza w mózgu: rola glukozy w fizjologicznych i patologicznych funkcjach mózgu.Trendy w neurologii.36, 587–597 (2013).
Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ i Stumvoll, M. Glukoneogeneza w nerkach: jej znaczenie w homeostazie glukozy u człowieka. Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ i Stumvoll, M. Glukoneogeneza w nerkach: jej znaczenie w homeostazie glukozy u człowieka.Gerich, JE, Meyer, K., Wörle, HJ i Stamwall, M. Glukoneogeneza nerek: jej znaczenie w homeostazie glukozy u człowieka. Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ i Stumvoll, M. Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ i Stumvoll, M. 鈥糖异生: Jego znaczenie w organizmie człowieka.Gerich, JE, Meyer, K., Wörle, HJ i Stamwall, M. Glukoneogeneza nerek: jej znaczenie w homeostazie glukozy u ludzi.Opieka nad cukrzycą 24, 382–391 (2001).
Kharroubi, AT i Darwish, HM Cukrzyca: epidemia stulecia. Kharroubi, AT i Darwish, HM Cukrzyca: epidemia stulecia.Harroubi, AT i Darvish, HM Cukrzyca: epidemia stulecia.Harrubi AT i Darvish HM Diabetes: epidemia tego stulecia.Świat J. Cukrzyca.6, 850 (2015).
Brad, KM i in.Częstość występowania cukrzycy u dorosłych według rodzaju cukrzycy – USA.bandyta.Tygodnik Śmiertelników 67, 359 (2018).
Jensen, MH i in.Profesjonalne ciągłe monitorowanie glikemii w cukrzycy typu 1: retrospektywne wykrywanie hipoglikemii.J. Nauka o cukrzycy.technologia.7, 135–143 (2013).
Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS i Jönsson-Niedziółka, M. Elektrochemiczne wykrywanie glukozy: czy jest jeszcze miejsce na ulepszenia? Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS i Jönsson-Niedziółka, M. Elektrochemiczne wykrywanie glukozy: czy jest jeszcze miejsce na ulepszenia?Witkowska Neri, E., Kundis, M., Eleni, PS i Jonsson-Nedzulka, M. Elektrochemiczne oznaczanie poziomu glukozy: czy są jeszcze możliwości poprawy? Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS i Jönsson-Niedziółka, M. Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS i Jönsson-Niedziółka, M.Witkowska Neri, E., Kundis, M., Eleni, PS i Jonsson-Nedzulka, M. Elektrochemiczne oznaczanie poziomu glukozy: czy są szanse na poprawę?odbyt Chemiczny.11271–11282 (2016).
Jernelv, IL i in.Przegląd metod optycznych ciągłego monitorowania glikemii.Zastosuj widmo.54, 543–572 (2019).
Park, S., Boo, H. & Chung, TD Elektrochemiczne nieenzymatyczne czujniki glukozy. Park, S., Boo, H. & Chung, TD Elektrochemiczne nieenzymatyczne czujniki glukozy.Park S., Bu H. i Chang TD Elektrochemiczne nieenzymatyczne czujniki glukozy.Park S., Bu H. i Chang TD Elektrochemiczne nieenzymatyczne czujniki glukozy.odbyt.Chim.czasopismo.556, 46–57 (2006).
Harris, JM, Reyes, C. i Lopez, GP Typowe przyczyny niestabilności oksydazy glukozy w bioczujniku in vivo: krótki przegląd. Harris, JM, Reyes, C. i Lopez, GP Typowe przyczyny niestabilności oksydazy glukozy w bioczujniku in vivo: krótki przegląd.Harris JM, Reyes S. i Lopez GP Najczęstsze przyczyny niestabilności oksydazy glukozy w teście biosensorycznym in vivo: krótki przegląd. Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, GP Odpowiedzi na pytania Harris, JM, Reyes, C. i Lopez, GPHarris JM, Reyes S. i Lopez GP Najczęstsze przyczyny niestabilności oksydazy glukozy w teście biosensorycznym in vivo: krótki przegląd.J. Nauka o cukrzycy.technologia.7, 1030–1038 (2013).
Diouf, A., Bouchikhi, B. i El Bari, N. Nieenzymatyczny elektrochemiczny czujnik glukozy oparty na polimerze z nadrukiem molekularnym i jego zastosowanie w pomiarze poziomu glukozy w ślinie. Diouf, A., Bouchikhi, B. i El Bari, N. Nieenzymatyczny elektrochemiczny czujnik glukozy oparty na polimerze z nadrukiem molekularnym i jego zastosowanie w pomiarze poziomu glukozy w ślinie.Diouf A., Bouchihi B. i El Bari N. Nieenzymatyczny elektrochemiczny czujnik glukozy na bazie polimeru z nadrukiem molekularnym i jego zastosowanie do pomiaru poziomu glukozy w ślinie. Diouf, A., Bouchikhi, B. i El Bari, N. 基于分子印迹聚合物的非酶电化学葡萄糖传感器及其在测量唾液葡萄糖中的应用。 Diouf, A., Bouchikhi, B. i El Bari, N. Nieenzymatyczny elektrochemiczny czujnik glukozy oparty na polimerze do nadruku molekularnego i jego zastosowanie w pomiarze glukozy w ślinie.Diouf A., Bouchihi B. i El Bari N. Nieenzymatyczne elektrochemiczne czujniki glukozy na bazie polimerów z nadrukiem molekularnym i ich zastosowanie do pomiaru poziomu glukozy w ślinie.projekt naukowy Alma Mater S. 98, 1196–1209 (2019).
Zhang, Yu i in.Czuła i selektywna nieenzymatyczna detekcja glukozy w oparciu o nanodruty CuO.Sens. Actuators B Chem., 191, 86–93 (2014).
Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. i Wu, HL Nieenzymatyczne czujniki glukozy modyfikowane nano tlenkiem niklu o zwiększonej czułości dzięki strategii procesu elektrochemicznego przy wysokim potencjale. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. i Wu, HL Nieenzymatyczne czujniki glukozy modyfikowane nano tlenkiem niklu o zwiększonej czułości dzięki strategii procesu elektrochemicznego przy wysokim potencjale. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Неферментативные датчики глюкозы, модифицированные нанооксидом никеля, с повыше нной чувствительностью благодаря стратегии электрохимического процесса при высоком потенциале. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. i Wu, HL Nieenzymatyczne czujniki glukozy modyfikowane nanotlenkiem niklu o zwiększonej czułości dzięki strategii procesu elektrochemicznego o wysokim potencjale. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL 纳米氧化镍改性非酶促葡萄糖传感器,通过高电位电化学工艺策略提高了灵敏度。 Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. i Wu, HL Modyfikacja nanotlenkiem niklu 非酶节能糖节糖合物，可以高电位strategia technologii elektrochemicznej w celu ulepszenia 灵敏度. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Nano-NiO модифицированный неферментативный датчик глюкозы с повышенной чувствител ьностью благодаря высокопотенциальной стратегии электрохимического процесса. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. i Wu, HL Nieenzymatyczny czujnik glukozy modyfikowany Nano-NiO o zwiększonej czułości dzięki strategii procesu elektrochemicznego o wysokim potencjale.czujnik biologiczny.bioelektronika.26, 2948–2952 (2011).
Shamsipur, M., Najafi, M. i Hosseini, MRM Wysoce ulepszone elektroutlenianie glukozy na elektrodzie ze szklistego węgla modyfikowanej tlenkiem niklu (II) / wielościennymi nanorurkami węglowymi. Shamsipur, M., Najafi, M. i Hosseini, MRM Wysoce ulepszone elektroutlenianie glukozy na elektrodzie ze szklistego węgla modyfikowanej tlenkiem niklu (II) / wielościennymi nanorurkami węglowymi.Shamsipur, M., Najafi, M. i Hosseini, MRM Wysoce ulepszone elektroutlenianie glukozy na szklistej elektrodzie węglowej modyfikowanej tlenkiem niklu (II) / wielościennymi nanorurkami węglowymi.Shamsipoor, M., Najafi, M. i Hosseini, MRM Wysoce ulepszone elektroutlenianie glukozy na szklistych elektrodach węglowych modyfikowanych tlenkiem niklu (II) / wielowarstwowymi nanorurkami węglowymi.Bioelektrochemia 77, 120–124 (2010).
Veeramani, V. i in.Nanokompozyt porowatego tlenku węgla i niklu o wysokiej zawartości heteroatomów jako niezawierający enzymów czujnik o wysokiej czułości do wykrywania glukozy.Siłowniki Sens. B Chem.221, 1384–1390 (2015).
Marco, JF i in.Charakterystyka kobaltanianu niklu NiCo2O4 otrzymywanego różnymi metodami: XRD, XANES, EXAFS i XPS.J. Chemia ciała stałego.153, 74–81 (2000).
Zhang, J., Sun, Y., Li, X. i Xu, J. Wytwarzanie nanopasa NiCo2O4 metodą chemicznego współstrącania do zastosowania nieenzymatycznego elektrochemicznego czujnika glukozy. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. i Xu, J. Wytwarzanie nanopasa NiCo2O4 metodą chemicznego współstrącania do zastosowania nieenzymatycznego elektrochemicznego czujnika glukozy. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. i Xu, J. Изготовление нанопояса NiCo2O4 методом химического соосаждения для применения неферментати вного электрохимического сенсора глюкозы. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. i Xu, J. Wytwarzanie nanopasa NiCo2O4 metodą osadzania chemicznego do zastosowania nieenzymatycznego elektrochemicznego czujnika glukozy. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. i Xu, J. 通过化学共沉淀法制备NiCo2O4 纳米带用于非酶促葡萄糖电化学传感器应用. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. i Xu, J. Poprzez chemię 共沉激法光容NiCo2O4 nano如这些非话能生能糖系统电影电影电影电视.Zhang, J., Sun, Y., Li, X. i Xu, J. Przygotowanie nanorurek NiCo2O4 metodą chemicznego strącania do zastosowania nieenzymatycznego elektrochemicznego czujnika glukozy.J. Złącza stopów.831, 154796 (2020).
Saraf, M., Natarajan, K. i Mobin, SM Wielofunkcyjne porowate nanopręty NiCo2O4: czułe wykrywanie glukozy bez enzymów i właściwości superkondensatorów za pomocą badań spektroskopii impedancyjnej. Saraf, M., Natarajan, K. i Mobin, SM Wielofunkcyjne porowate nanopręty NiCo2O4: czułe wykrywanie glukozy bez enzymów i właściwości superkondensatorów za pomocą badań spektroskopii impedancyjnej. Saraf, M., Natarajan, K. i Mobin, SMWielofunkcyjne porowate nanopręty NiCo2O4: czułe wykrywanie glukozy bez enzymów i właściwości superkondensatorów z badaniami spektroskopii impedancyjnej.Saraf M, Natarajan K i Mobin SM Wielofunkcyjne porowate nanopręty NiCo2O4: czułe wykrywanie glukozy bez enzymów i charakterystyka superkondensatorów za pomocą spektroskopii impedancyjnej.Nowy J.Chem.41, 9299–9313 (2017).
Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. i Zhang, H. Strojenie morfologii i rozmiaru nanoarkuszy NiMoO4 zakotwiczonych na nanodrutach NiCo2O4: zoptymalizowana hybryda rdzeń-powłoka dla asymetrycznych superkondensatorów o dużej gęstości energii. Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. i Zhang, H. Strojenie morfologii i rozmiaru nanoarkuszy NiMoO4 zakotwiczonych na nanodrutach NiCo2O4: zoptymalizowana hybryda rdzeń-powłoka dla asymetrycznych superkondensatorów o dużej gęstości energii.Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, K. i Zhang, H. Strojenie morfologii i rozmiaru nanoarkuszy NiMoO4 zakotwiczonych na nanodrutach NiCo2O4: zoptymalizowany hybrydowy rdzeń-powłoka dla asymetrycznych superkondensatorów o dużej gęstości energii. Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. i Zhang, H. 调整固定在NiCo2O4 纳米线上的NiMoO4 纳米片的形态和尺寸:用于高能量密度不对称超级电容器的优化核-壳混合体。 Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. i Zhang, H. Strojenie morfologii i rozmiaru nanoarkuszy NiMoO4 unieruchomionych na nanodrutach NiCo2O4: optymalizacja hybryd rdzeń-powłoka dla korpusu asymetrycznych superkondensatorów o dużej gęstości energii.Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, K. i Zhang, H. Strojenie morfologii i rozmiaru nanoarkuszy NiMoO4 unieruchomionych na nanodrutach NiCo2O4: zoptymalizowana hybryda rdzeń-powłoka dla korpusu asymetrycznych superkondensatorów o dużej gęstości energii.Złóż wniosek o surfowanie.541, 148458 (2021).
Zhuang Z. i in.Nieenzymatyczny czujnik glukozy o zwiększonej czułości oparty na elektrodach miedzianych modyfikowanych nanodrutami CuO.analityk.133, 126–132 (2008).
Kim, JY i in.Dostrajanie powierzchni nanoprętów ZnO w celu poprawy wydajności czujników glukozy.Sens. Actuators B Chem., 192, 216–220 (2014).
Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. i Lei, Y. Przygotowanie i charakterystyka nanowłókien NiO – Ag, nanowłókien NiO i porowatego Ag: w kierunku opracowania wysoce czułego i selektywnego nie -enzymatyczny czujnik glukozy. Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. i Lei, Y. Przygotowanie i charakterystyka nanowłókien NiO – Ag, nanowłókien NiO i porowatego Ag: w kierunku opracowania wysoce czułego i selektywnego nie -enzymatyczny czujnik glukozy.Ding, Yu, Wang, Yu, Su, L, Zhang, H. i Lei, Yu.Przygotowanie i charakterystyka nanowłókien NiO-Ag, nanowłókien NiO i porowatego Ag: W kierunku opracowania wysoce czułego i selektywnie-enzymatycznego czujnika glukozy. Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. & Lei, Y. NiO-Ag 纳米纤维、NiO 纳米纤维和多孔Ag 的制备和表征:走向高度敏感和选择性非-酶促葡萄糖传感器。 Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. i Lei, Y. NiO-Ag促葡萄糖传感器.Ding, Yu, Wang, Yu, Su, L, Zhang, H. i Lei, Yu.Przygotowanie i charakterystyka nanowłókien NiO-Ag, nanowłókien NiO i porowatego srebra: w kierunku wysoce czułego i selektywnego nieenzymatycznego czujnika stymulującego glukozę.J. Alma Mater.Chemiczny.20, 9918–9926 (2010).
Cheng, X. i in.Oznaczanie węglowodanów metodą elektroforezy w strefie kapilarnej z detekcją amperometryczną na elektrodzie z pastą węglową modyfikowaną nanotlenkiem niklu.Chemia gastronomiczna.106, 830–835 (2008).
Casella, IG Elektroosadzanie cienkich warstw tlenku kobaltu z roztworów węglanów zawierających kompleksy winianu Co(II).J. Elektroanal.Chemiczny.520, 119–125 (2002).
Ding, Y. i in.Elektroprzędzone nanowłókna Co3O4 do czułego i selektywnego wykrywania glukozy.czujnik biologiczny.bioelektronika.26, 542–548 (2010).
Fallatah, A., Almomtan, M. i Padalkar, S. Biosensory glukozy na bazie tlenku ceru: wpływ morfologii i podstawowego substratu na działanie biosensora. Fallatah, A., Almomtan, M. i Padalkar, S. Biosensory glukozy na bazie tlenku ceru: wpływ morfologii i podstawowego substratu na działanie biosensora.Fallata, A., Almomtan, M. i Padalkar, S. Biosensory glukozy na bazie tlenku ceru: wpływ morfologii i głównego substratu na działanie biosensora.Fallata A, Almomtan M i Padalkar S. Biosensory glukozy na bazie ceru: wpływ morfologii i macierzy rdzenia na działanie biosensorów.Obsługiwany jest ACS.Chemiczny.projekt.7, 8083–8089 (2019).